Pollution characteristics of volatile organic compounds above subtropical forest canopy in Lingnan and the influence of regional anthropogenic emissions
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摘要:
大气中挥发性有机物(VOC)对空气质量、气候变化和人体健康均有重要影响。我国南方亚热带森林地区大气VOC浓度易受区域人为源排放影响。为定量探究其影响，于2019年8—9月在鼎湖山和车八岭自然保护区森林站点，通过无人机机载设备采集并分析了午后和晚上林冠层上方不同垂直高度的大气VOC和臭氧浓度，结合WRF-GC模型模拟和情景分析定量评价了区域人为源排放对林区大气环境的影响。结果表明：林区大气植物源VOC(BVOC)浓度低，人为源VOC(AVOC)浓度相对较高；车八岭AVOC浓度低于鼎湖山，BVOC浓度则高于鼎湖山，受区域人为源排放的影响较鼎湖山小；〔甲基丙烯醛（MACR）+甲基乙烯基酮（MVK）〕/异戊二烯比值高，说明2个站点BVOC大气转化均较快；2个站点不同采样高度上AVOC物种浓度差异均不显著，车八岭BVOC物种浓度差异也不显著，但鼎湖山异戊二烯和α-蒎烯在25和100 m处浓度差别较大，垂直湍流扩散可解释这一差异。此外，WRF-GC模型对鼎湖山林区大气污染物地表浓度的模拟效果较好。在关闭区域人为源情景下，鼎湖山异戊二烯日均模拟浓度增加4倍，臭氧浓度降低3倍，说明我国南部亚热带森林大气受区域人为源排放影响，BVOC向其氧化产物的转化加快，可能促进植物源二次有机气溶胶(SOA)的生成，而臭氧浓度超过植物耐受阈值，长期暴露会引起林区植被损伤。
Abstract:Volatile organic compounds (VOC) in the atmosphere have significant impacts on air quality, climate change, and human health. Atmospheric VOC concentrations in subtropical forests of southern China are affected by regional anthropogenic source emissions. To quantitatively explore the impacts of regional anthropogenic source emissions on forest atmosphere, VOC and ozone concentrations at different vertical levels above the canopy were collected by drone-based samplers in the afternoon and evening in Dinghushan (DHS) and Chebaling (CBL) Nature Reserves in August and September 2019 and were analyzed offline. Moreover, WRF-GC model simulations and scenario analysis were conducted to quantitatively evaluate the impact of regional anthropogenic source emissions on the atmosphere in forest areas. The results showed that the biogenic VOC (BVOC) concentrations were low and anthropogenic VOC (AVOC) concentrations were relatively high at both sites. Compared with DHS, the AVOC concentrations in CBL were lower and the BVOC concentrations were higher, which could be attributed to less anthropogenic influence by regional transport. The ratios of (MVK+MACR)/isoprene at both sites were high, indicating a rapid atmospheric conversion. No significant difference in AVOC concentrations at different sampling heights were found at both sites. BVOC concentrations in CBL were also similar for both of the sampling heights. In DHS, the concentrations of isoprene and α-pinene were significantly different for 25 and 100 m sampling heights, which may be explained by vertical eddy diffusion. Moreover, the surface concentrations of air pollutants in DHS were well simulated by WRF-GC model. Under the scenario of no anthropogenic emissions, the simulated daily average concentrations of isoprene increased by 4 times and that of ozone decreased by 3 times in DHS compared with the default setting. This result suggested that because of the influence of anthropogenic emissions in southern China, the conversion of BVOC to its oxidation products was accelerated to promote the formation of biogenic secondary organic aerosol (SOA). Meanwhile, the ozone concentrations were greater than the plant tolerance threshold, for which long-term exposure would cause vegetation damage in the forested area.
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Keywords:
- VOC /
- vertical distribution /
- anthropogenic effect /
- subtropical forest atmosphere /
- drone
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地球关键带是美国国家研究委员会（National Research Community）于2001年提出的人类与地球联系最为密切、影响最为深刻的关键区域[1]，其生态系统服务功能对维持陆地生态系统平衡和人类生存发展至关重要[2]。地球关键带与生态学中的“生态系统”尤为相似，只是在地球关键带视角下，关键带从垂直方向、水平方向上更加贴切和完整地表述了人类社会发展所需的资源环境带[3]。由于关键带所处的地表环境及其要素、结构和过程的复杂性，目前地球关键带生态系统服务研究仍处于起步阶段，如有学者将生态系统服务中广泛使用的方法延伸至地球关键带，即由“生态系统服务”到“地球关键带服务”[4]，评估关键带服务水平和生态系统服务价值，尤其是喀斯特[5]、黄土高原[6]等典型性关键带。此外，有学者尝试通过构建不同类型关键带不同要素服务评价方法和指标体系[7]，使关键带服务评估结果更加系统、全面和准确。目前，针对关键带服务的研究多关注通过单一类型关键带生态系统服务评价方法和指标体系来分析某种关键带生态系统服务特征，较少涉及将多种关键带作为一个连续的整体，研究不同关键带的耦合过程与功能，分析其在空间上呈现的不同生态功能与服务，进而根据生态服务权衡/协同关系划分不同服务簇等方面的研究。
多重生态系统服务景观指数（multiple ecosystem services landscape index，MSELI）为标准化生态系统服务指标的总和。其通过利用综合指数客观衡量地区不同生态系统同时提供多重生态系统服务的能力[8]，克服了传统构建不同生态系统服务指标与市场价值的关系，以加法或赋予权重等方式来评价地区综合生态系统服务水平而忽视不同生态系统服务之间均衡性的弊端[9]。2015年，Rodriguez-Loinazd等[10]首次从多重景观功能中总结出多重生态系统服务景观指数的概念，并运用其衡量巴斯克地区景观的多重生态系统服务能力。明确各类生态系统服务权衡/协同关系对于维护区域生态安全格局至关重要，近年来学者应用统计分析、地理加权回归、空间叠置等方法对生态系统服务相互关系的确定及空间格局等进行研究[11-12]。生态系统服务簇（ecosystem service bundles，ESB）是指在一定时间和空间范围内反复出现的多个生态系统服务类型集合，能够定量分析多重生态系统服务在空间上的聚集特征[13]，进而识别区域内的主要生态系统服务来进行生态功能分区[14]。目前，众多学者采用K-means聚类[15]、主成分分析[11]、自组织特征映射网络[8]等方法从不同区域尺度[15-17]划分服务簇，识别生态系统中服务的聚合模式，探讨其时空演变特征及驱动因素等[18]。
山江海耦合关键带是涵盖山地、流域、海岸关键带三者的简称，是山地丘陵、江河、海岸3种地貌类型共同耦合的过渡性地球表层系统，具有喀斯特山地的脆弱性、多流域的复杂性以及海岸带的相互作用性[19]。该区域因地形地貌、土地利用与植被覆盖的动态变化而呈现出独特的时空差异特征和演变规律[19-20]。桂西南喀斯特-北部湾地区是山江海耦合关键带的典型代表，该地区在空间上形成由高山-丘陵-滨海平原-海岸带组成，流域贯穿整个陆地表层系统且由西北向东南倾斜降低的过渡性国土空间，是人与自然相互作用的人地系统[21]，由于近年来该地区经济快速发展，人口数量增多，其水土流失、石漠化、海洋污染、生物多样性减少等环境问题突出，生态系统失衡。为合理充分利用各地区优势，打通山区、流域、海岸带发展系统边界，实现过渡地区的生态系统服务能力最大化，本研究基于地球关键带视角，评价桂西南喀斯特-北部湾地区2018年6种典型生态系统服务功能，利用MESLI、相关性分析、地理加权回归、自组织映射网络等方法评价山江海耦合关键带多重生态系统服务能力以及探讨各生态系统服务权衡/协同关系和空间分布格局，进而识别不同服务簇，以期为该地区的生态功能管理和生态修复提供理论支持。
1. 研究方法与数据来源
1.1 研究区概况
桂西南喀斯特-北部湾地区是由广西喀斯特山区、左右江等河流、北部湾海岸带共同构成的过渡性陆地表层系统，是典型的山江海耦合关键带地区（图1）。其中，喀斯特关键带位于研究区西北部，包括百色市、崇左市和南宁市部分地区；流域关键带位于中部地区，贯穿区域内大部分地区；北部湾海岸关键带位于东南沿海地区，包括北海市、防城港市、钦州市、玉林市[22]。山江海过渡带涵盖50个县（市、区），土地面积达10.8万km2，约占广西总面积的45.8%，2018年林地面积占64.26%，耕地面积占34.30%，建设用地面积占3.24%。该地区具有亚热带季风气候和热带海洋性季风性气候，气温在2.8~40.4 ℃，年均气温为23.2 ℃，雨量充沛，平均降水量为1 377.8 mm，水资源丰富。截至2021年底，桂西南喀斯特-北部湾地区共有2 922.1万人，约占广西总人口的51%，经济总量达13 717.5亿元。
1.2 数据来源
本文使用的数据主要包括土地利用、地形、气象、社会经济数据等。2018年年降水量、年蒸发量数据根据国家地球系统科学中心（http://www.geodata.cn/）的逐月降水量、蒸发量数据集求得，空间分辨率为1 km；土地利用数据、NDVI数据来源于中国科学院资源环境科学数据平台的中国2018年土地利用遥感监测数据集（CNLUCC）、NDVI最大值数据集（https://www.resdc.cn/），空间分辨率为30 m；DEM数据来源于地理空间数据云（https://www.gscloud.cn/），空间分辨率为30 m；基岩深度数据来源于中国基岩深度数据集[23]，空间分辨率为100 m；土壤数据来源于国家冰川冻土沙漠科学数据中心(http://www.ncdc.ac.cn/)的世界土壤数据库（HWSD）；社会经济数据中道路数据和居民点数据来源于全国地理信息资源目录服务系统（https://www.webmap.cn/），其他数据来源于广西统计年鉴（http://tjj.gxzf.gov.cn/）。
1.3 研究方法
1.3.1 生态系统服务功能评估
根据广西生态功能区划并结合喀斯特、流域、海岸3种关键带的特点，考虑不同生态系统对人类福祉的相对重要性和数据的可获得性，选择量化评估产水（annual water yield，WY）、食物生产（food production，FP）、碳储量（carbon storage and sequestration，CS）、生境质量（habitat quality，HQ）、土壤保持（sediment delivery ratio，SR）和水质净化（nutrient delivery ratio，DR）6种生态系统服务功能，其中产水服务体现地球关键带植被冠层、枯枝落叶和土壤对水资源进行再分配和利用的过程，对水资源循环和持续利用具有重要意义[24]，通过InVEST模型产水服务模块利用降水量和蒸散发量的差值反映栅格单元产水量的大小，具体计算公式见文献[25]；地表系统中植被利用太阳能为人类提供生存的必需品，研究发现，农作物与NDVI之间具有显著的线性关系，通过计算NDVI大小可以反映食物生产服务的水平，计算公式见文献[26]；碳储量服务反映关键带中的碳汇和固碳能力，利用InVEST模型碳存储模块计算关键带碳汇能力，计算公式见文献[27]；地球关键带从水平和垂直方向上系统涵盖了生物生存和活动的场所，生境质量服务在一定程度上反映区域生物多样性状况及其水平，InVEST模型生境质量模块能够结合土地利用类型和生物多样性威胁因子估算地表的生物多样性状况，计算公式见文献[28]；山江海耦合关键带水土流失问题突出，评估该地区的土壤保持服务对维持区域生态系统自身稳定及进行生态修复具有重要作用，通过InVEST模型沉积物保留模块估算研究区的土壤保持量来评价区内的土壤保持服务，计算公式见文献[29]；在流域水循环过程中，地表水质净化能力能在一定程度上反映流域水质的好坏，利用InVEST模型水质净化模块中径流养分污染物的清除能力来估算植被和土壤对水质净化的贡献，计算结果中氮营养物质输出含量越大，水质净化能力越小，计算公式见文献[30]。
1.3.2 MESLI计算
MSELI为标准化生态系统服务指标的总和，能够体现一个地区提供多重生态系统服务能力的高低[10]，计算公式如下：
$$ \mathrm{MESLI}=\sum\limits_{i=1}^m\frac{x_i-\min(x_i)}{\max(x_i)-\min(x_i)} $$ (1) 式中：i为某类生态系统服务功能；m为生态系统服务种类数，xi为第i类生态系统服务功能观测值。
1.3.3 地形位指数
地形位指数为综合考虑海拔和坡度二者的综合地形因子，反映某地区垂直方向上的地形状况[31]。通过计算山江海耦合关键带5 km×5 km栅格单元上的地形位指数，并采用自然断点法将地形位指数划分为5级（表1），分析不同地形位梯度上区内各生态系统服务功能及多重生态系统服务能力，公式如下：
表 1 地形位指数分级标准Table 1. Topographic potential index classification criteria梯度分级 地形位指数 Ⅰ 0~0.64 Ⅱ 0.65~1.10 Ⅲ 1.11~1.58 Ⅳ 1.59~2.06 Ⅴ 2.07~3.14 $$ T=\ln\left[\left(\frac{E}{E_0}+1\right)\times \left(\frac{S}{S_0}+1\right) \right]$$ (2) 式中：T为地形位指数；E与S分别为某栅格单元的海拔（m）和坡度（°）；E0和S0分别为某地区的平均海拔（m）和平均坡度（°）。
1.3.4 生态系统服务权衡协同关系
基于R-4.2软件中“corrplot”包利用皮尔逊（Pearson）相关性分析确定生态系统服务权衡/协同关系，若计算结果大于0，则2个生态系统服务之间为协同关系，反之为权衡关系，数值大小表示变量相关性的强弱。此外，利用“GWmodel”包的地理加权回归模型（geographically weighted regression, GWR）对不同生态系统服务功能进行分析，从而体现不同生态系统服务的空间交互性，公式如下[12]：
$$ y_n=\beta_o(\mu_n,\nu_n)+\sum\limits_{k=1}^p\beta_k(\mu_n,\nu_n)x_{jk}+\varepsilon_n $$ (3) 式中：(un,vn)为点n的空间位置；p为独立变量个数；yn为因变量；xjk为独立变量；$ \varepsilon_n $为随机误差；βo(un,vn)为i的截距；βk(un,vn)为回归系数，其数值大小表示权衡/协同强度的强弱，正值表示生态系统服务在空间上为协同关系，负值则为权衡关系。
1.3.5 自组织特征映射网络
基于R 4.2软件“Kohenon”包中的自组织特征映射网络(self organizing feature map，SOFM )分析来识别不同栅格单元中的服务簇。SOFM是一种无监督学习神经网络方法，可以在保持数据拓扑结构不变的前提下实现自下而上的聚类过程，同时根据优胜节点向量特征揭示输入指标在聚类类型的贡献程度[32]，即根据空间中生态系统服务功能相似的每个网格分配到同一个服务簇当中[8]。
2. 结果分析
2.1 生态系统服务功能评价
2.1.1 水平方向上生态系统服务功能
由图2可知，山江海耦合关键带产水、食物生产服务整体呈现由东南向西北降低的分布特征，均值分别为679.82 mm/km2、61.73 t/km2，二者高值区主要分布在北部湾沿海及左江—右江—邕江—南流江等海岸、流域关键带地区，低值区主要分布在崇左市、百色市的喀斯特关键带山区。生境质量、碳储量、水土保持、水质净化服务整体呈现中间低四周高的分布特征，均值分别为0.2 t/km2、28.75 t/km2、69.21 t/km2、0.09 kg/km2；其高值区主要分布在喀斯特关键带山区以及十万大山、六万大山等森林覆盖率高的地区，如田林县、乐业县、凌云县、西林县、宁明县等；低值区主要分布在北部湾沿海及左江—右江—邕江—南流江等海岸带，流域关键带地区如南宁市中心城区以及钦南区、海城区、银海区、铁山港区等。
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图 2 不同生态系统服务功能的水平方向分布Figure 2. Patterns of horizontal spatial distribution of different ecosystem services2.1.2 垂直方向上生态系统服务功能
通过ArcGIS软件分区统计工具提取5 km×5 km栅格单元不同梯度地形位的生态系统服务功能，结果如图3所示。从不同梯度地形位各生态系统服务均值来看，随着地形位梯度的增加，产水、食物生产服务逐渐减低，其中食物生产服务在Ⅰ、Ⅱ级梯度降低幅度最大；生境质量、碳储量、水土保持、水质净化服务逐渐提高，其中碳储量服务在Ⅰ、Ⅱ级梯度提高幅度最大，生境质量、水质净化服务在Ⅲ级梯度提高幅度最大，水土保持服务在Ⅱ级梯度提高幅度最大，在Ⅳ级梯度上有所降低。
2.2 多重生态系统服务能力评价
2.2.1 水平方向上多重生态系统服务能力空间分布
通过式(1)计算MESLI分析山江海耦合关键带多重生态系统服务能力，并利用自然断点法将其划分为一般、一般重要、中度重要、高度重要、极度重要5级[31]，得到水平方向上多重生态系统服务能力空间分布和分级（图4）。由图4可知，山江海耦合关键带MESLI为0.14~4.06，均值为1.65，MESLI总体呈现中间低四周高的分布格局，这与生境质量、碳储量、水土保持、水质净化服务空间分布一致。一般、一般重要的多重生态系统服务主要分布在北部湾沿海及左江—右江—邕江—南流江等海岸带、流域关键带地区；中度重要的多重生态系统服务分布相对广泛、均匀，在喀斯特、流域、海岸等关键带均有分布；高度重要、极度重要的多重生态系统服务主要分布在喀斯特关键带山区以及十万大山、六万大山等森林覆盖率高的地区。
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图 4 多重生态系统服务能力的水平方向分布和分级Figure 4. MESLI horizontal spatial distribution pattern and grading charts2.2.2 垂直方向上多重生态系统服务能力空间分布
通过ArcGIS软件分区统计工具提取5 km×5 km栅格单元不同梯度地形位的MESLI及其分布面积，结果如图5所示。从不同梯度地形位多重生态系统服务看，山江海耦合关键带多重生态系统服务能力随着地形位梯度的增加而提高，其中在第Ⅲ级梯度提高幅度最大。从不同梯度地形位各级多重生态系统服务分布面积来看，随着地形位梯度的增加，一般、一般重要的多重生态系统服务分布面积逐渐降低，中度重要、高度重要的多重生态系统服务分布面积呈先增加而后降低的趋势，极度重要的多重生态系统服务分布面积逐渐增加。
2.3 生态系统服务权衡/协同关系
2.3.1 生态系统服务权衡/协同关系
根据相关性分析计算得出山江海耦合关键带6种生态系统服务共组成15组相互关系（图6），其中协同关系有10组，占66.67%，权衡关系有5组，占33.33%，这体现了山江海耦合关键带生态系统服务主要以协同关系为主。食物生产-碳储量（FP-CS）、食物生产-生境质量（FP-HQ）、食物生产-土壤保持（FP-SR）、食物生产-水质净化（FP-DR）、产水-水质净化（WY-DR）为权衡关系，权衡关系显著且强度较弱，其中最强权衡关系体现在食物生产-水质净化（FP-DR）中，为0.34；其他各项服务之间为协同关系，协同关系不显著且强度较弱，最高协同度体现在碳储量-生境质量（CS-HQ）中，为0.52。
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图 6 不同生态系统服务权衡/协同关系注：*、**、***分别表示在0.05、0.01、0.001水平上相关性显著。Figure 6. Trade-offs/synergies between different ecosystem services2.3.2 生态系统服务权衡协同关系空间分布
对不同生态系统服务进行GWR分析，探讨不同生态系统服务相互关系的空间分布格局（图7）。结果表明山江海耦合关键带6种生态系统服务中，产水-水质净化（WY-DR）、食物生产-碳储量（FP-CS）、食物生产-生境质量（FP-HQ）、食物生产-土壤保持（FP-SR）、食物生产-水质净化（FP-DR）在空间上权衡关系面积占比较大，分别为92.71%、67.41%、94.64%、70.62%、98.92%，整体上权衡高值区主要分布在北部湾沿海、左右江流域、中部建成区等海岸、流域关键带地区，如田阳区、武鸣区、宾阳县、钦南区、合浦县、银海区等，碳储量-生境质量（CS-DR）在空间上呈现为完全协同关系，协同面积占比100%，产水-食物生产（WY-FP）、产水-碳储量（WY-CS）、产水-生境质量（WY-HQ）、产水-土壤保持（WY-SR）、碳储量-水质净化（CS-DR）、碳储量-土壤保持（CS-SR）、生境质量-土壤保持（HQ-SR）、土壤保持-水质净化（HQ-DR）、土壤保持-水质净化（SR-DR）在空间上协同关系面积占比较大，分别为78.31%、83.57%、81.94%、95.61%、58.82%、92.65%、86.02%、80.61%、67.37%，协同高值区主要分布在喀斯特关键带山区和东南十万大山、六万大山等其他森林覆盖率高的地区，如那坡县、田阳区，宁明县，马山县、容县等。
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图 7 不同生态系统服务权衡/协同关系空间分布Figure 7. Spatial distribution of different ecosystem service trade-offs/synergies2.4 生态系统服务簇识别及其空间分布
通过SOFM 分析，将山江海耦合关键带5 km×5 km大小4 735个栅格单元按主导生态系统服务功能划分为4类服务簇，即生态保育簇（A1）、土壤保持簇（A2）、食物供给簇（A3）、人居环境簇（A4），其空间分布如图8所示，该4类服务簇面积占比为A1（37.30%）>A3（32.70%）>A2（14.55%）>A4（11.26%）。A1服务簇以碳储量、生境质量、产水服务为主，分布面积在此类服务簇中占比分别为50%、27.78%、14.97%，其中碳储量、生境质量服务占主导地位，故此类服务簇被划分为生态保育簇，A1主要分布在西北喀斯特关键带山区及东南十万大山、六万大山等地区。A2服务簇以碳储量、产水、生境质量、水土保持服务为主，面积占比分别为42.45%、21.24%、15.81%、10.94%，其中产水、水土保持服务为主导地位，故此类服务簇被划分为土壤保持簇，空间分布比较零散，主要分布在山江海耦合关键带四周边缘地区以及森林覆盖率高、生态环境优越的山区。A3服务簇以碳储量、产水、食物生产服务为主，面积占比分别为48.25%、21.98%、16.26%，其中产水服务为主导地位。该簇主要分布在沿海平原及左江—右江—南流江—邕江等海岸、流域关键带地区，由于该区分布地区地势低洼、平坦，多为丘陵和平原地区，交通便利，土地利用以耕地、水域、草地为主，水热条件充足，适合作物生长，故被划分为食物供给簇；此外该服务簇离水源较近，降水量和地下水资源充足，从而该类型服务簇中产水服务能力较高。A4服务簇以碳储量、产水、食物生产、水质净化服务为主，面积占比分别为37.31%、29.77%、10.30%、6.21%，其中产水、食物生产、水质净化服务为主导地位，故此类服务簇被划分为人居环境簇。A4主要分布在A3地区周围，这些地区地势平坦、交通发达，水资源丰富，土地利用类型以耕地、水域、建设用地为主，邻近连片的工业建成区和粮食供给区，人口密度大，人力资源丰富且经济较为发达，便于商品和粮食出售，但由于农作物种植和工业生产过程中，大量化肥和农药施用、生活和工业污水乱排放，导致A4区氮等化学污染严重，地区水质净化服务能力降低。该地区4类服务簇MESLI均值分别为1.91、1.47、0.65、0.26，这体现出生态保育簇分布面积最广，多重生态系统服务能力最强，生态系统服务水平最高；人居环境簇则相反。
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图 8 生态系统服务簇空间分布及模式Figure 8. Spatial distribution and pattern of ecosystem service clusters3. 讨论
山江海耦合关键带包含了山地丘陵、流域和海岸3种类型关键带，不同区域存在不同的生态问题，表现出过渡性国土空间的生态脆弱性。本研究将山地、流域和海岸3种关键带视为一个整体量化分析其6种生态系服务功能及其相互关系，同时进一步评价地区多重生态系统服务能力，有助于认识区域内生态系统服务能力的整体水平，打破对单一类型关键带的局限认识和山地、流域、海岸发展的系统边界，利于区内生态环境保护和国土空间优化管控。本研究中，区内水平方向上产水、食物生产服务呈现由东南向西北降低的分布特征，碳储量、生境质量、土壤保持、水质净化服务呈现中间低四周高的分布特征，这体现出山江海耦合关键带的脆弱性、复杂性和异质性[33]。在喀斯特关键带山区以及东南十万大山、六万大山等地区，林、草地分布面积广，森林覆盖率较高，碳存储能力强，自然保护区较多，生物多样性丰富，生境质量较好，且这些地区降水量大、蒸发量小、人类活动干扰较弱、土地利用程度低，产水、土壤保持、水质净化服务能力高，食物生产服务能力较弱，故该区域为生态保育簇分布面积最广的区域之一。但由于喀斯特关键带独特的地质地貌条件加上不合理耕种导致的石漠化、土壤侵蚀，水土流失等问题较为严重，使得该区荒漠化的潜在风险加剧，未来发展中该地区需要加强对石漠化、水土流失的治理，改善植被群落结构和提高植被覆盖率，减少人为干扰，从而增强多重生态系统服务能力及生态系统的稳定性。左江—右江—邕江—南流江等流域关键带和北部湾海岸关键带地区土地利用类型以耕地、水域和建设用地为主，社会经济较发达，人类活动相对频繁，土地利用程度高，离水源较近，地区产水能力好，水热条件充足，地势平坦，适于粮食生产和人类居住，故此区域食物供给簇和人居环境簇分布面积广泛，但由于地区进行粮食生产和经济建设的同时，势必会与生态保护产生冲突，易与其他服务形成权衡关系[34]，故流域关键带和海岸关键带中碳储量、生境质量、土壤保持、水质净化服务能力较弱。因此该地区未来在进行生产活动时，应减少不合理的耕种方式，严控污水排放和城市开发边界，禁止乱占耕地、草地，将人类活动对生态环境的影响降至最低，同时注重土壤保持和生物多样性的保护，合理使用肥料和化学农药，提升生境质量、土壤保持、水质净化服务能力，打造广西现代特色农业示范区和北部湾特色产业建设区。
本研究结果表明，随着地形位梯度的增加，区内产水、食物生产服务逐渐降低，生境质量、碳储量、水土保持、水质净化服务逐渐提高，可以说山江海过渡地区随着地形位梯度的增加，人类活动减弱，植被覆盖率增加，多重生态系统服务能力随之提高，这与其他学者[31]的研究结果相似。北部湾沿海及左江—右江—邕江—南流江等海岸、流域关键带地区水汽充足，降水量大，土壤水含量高，地势低平，交通便利，适合种植作物和人类居住，故该区为一般、一般重要的多重生态系统服务集中区域﹔而喀斯特关键带山区林地、草地分布广泛、为众多河流的发源地，生物多样性丰富，海拔较高，受人类活动干扰少，含氮污染物较少，故高度重要、极度重要的多重生态系统服务集中于此。山江海耦合关键带6种生态系统服务功能之间主要以协同关系为主，食物生产与碳储量、生境质量、土壤保持、水质净化服务为权衡关系，这与孙艺杰等[35]的研究结果相似，一般认为，人类在种植开垦过程中会破坏原本的自然环境，降低其他生态系统服务能力，加剧生态系统结构和功能转变，从而影响各生态系统服务的相互关系[36]。产水与水质净化服务为权衡关系且分布比较广，这源于流域关键带和海岸关键带地区离水源近，地表硬化程度高，产水服务能力强，间接反映出这些地区植被和土壤的水源涵养能力低，从而导致植被和土壤对含氮污染物拦截及滞留能力减弱，且人类不合理活动过程最终导致地下水和河流海洋中的含氮污染物增加，水质净化服务大大降低；而西北喀斯特关键带具有水土流失严重、碳酸岩岩性以及土壤储水能力较低的特点，这些地区的含氮污染物较不易在植被和土壤中滞留被微生物降解和转化。
本文利用InVEST模型计算出的生态系统服务功能不仅体现出土地利用提供的生态系统服务，还融入了气象、水文、土壤、植物深度等数据，涵盖了地上、地表、地下3个层面，更能体现地球关键带的特殊性[7]，且引入地形位指数评价关键带垂直方向的生态系统服务水平，使地区生态系统服务评估结果更加系统、全面，给关键带服务研究提供新的视角。但本文也存在不足，如只量化评价地区2018年生态系统服务水平，未展开动态研究，且未对区域多重生态系统服务相互影响的驱动机制进行探究。此外，由于服务簇的识别受研究尺度的影响[37]，现实中对于生态功能规划的国土空间一般从县域尺度上更容易管理，也更加贴近实际情况，因此未来的研究应结合现实情况从不同尺度研究山江海耦合关键带生态系统服务和服务簇的动态变化，同时深入探究不同生态系统服务变化的驱动因素，针对各驱动因素更精准地制定保护和修复举措。
4. 结论
（1）山江海耦合关键带多重生态系统服务能力较高，MESLI均值为1.65，MESLI与碳储量、土壤保持、生境质量、水质净化服务呈现中间低四周高的分布格局，产水、食物生产服务在空间上呈现东南向西北降低的分布特征。一般、一般重要多重生态系统服务区域主要分布在北部湾沿海及左江—右江—邕江—南流江等海岸、流域关键带地区；中度重要多重生态系统服务区域在喀斯特、流域、海岸等关键带均有分布；高度重要、极度重要多重生态系统服务区域主要分布在喀斯特关键带山区以及十万大山、六万大山等森林覆盖率高的地区。
（2）随着地形位梯度的增加，山江海耦合关键带产水、食物生产服务逐渐降低，多重生态系统服务能力与生境质量、碳储量、水土保持、水质净化服务功能逐渐提高；一般、一般重要的多重生态系统服务分布面积逐渐降低；中度重要、高度重要的多重生态系统服务分布面积呈现先增加后降低的趋势；极度重要的多重生态系统服务分布面积逐渐增加。
（3）山江海耦合关键带生态系统服务主要以协同关系为主，占比66.67%，食物生产与碳储量、生境质量、土壤保持、水质净化服务，以及产水与水质净化服务为权衡关系，权衡高值区主要分布在北部湾沿海、左右江流域、中部建成区等海岸、流域关键带地区，协同高值区主要分布在喀斯特关键带山区和东南十万大山、六万大山等其他森林覆盖率高的地区。
（4）山江海耦合关键带可划分为生态保育簇、土壤保持簇、食物供给簇、人居环境簇4类，其中生态保育簇面积最大，主要分布在西北喀斯特关键带山区及东南十万大山、六万大山等地区，多重生态系统服务能力最强；土壤保持簇分布较为零散，分布在山江海耦合关键带四周边缘地区以及森林覆盖率高的山区；食物供给簇主要分布在沿海平原及左江—右江—南流江—邕江等海岸、流域关键带地区；人居环境簇主要分布在食物供给簇地区周边，分布面积最小，多重生态系统服务能力最弱。
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图 1 鼎湖山夏季典型VOC物种浓度箱型图
注：样品编号D代表日间采样，N代表夜间采样，25和100代表采样高度分别为25和100 m；*为P<0.05下差异显著。
Figure 1. Concentration box plots of typical VOC species measured at different sampling heights in summer in Dinghushan area
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图 2 车八岭夏季典型VOC物种浓度箱型图
注：同图1。
Figure 2. Concentration box plots of typical VOC species measured at different sampling heights in summer in Chebaling area
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图 3 鼎湖山冬夏季异戊二烯和α-蒎烯分别在100与25 m处的浓度比值箱形图
Figure 3. 100 to 25 m concentration ratios for isoprene and α-pinene observed daily in winter and summer in Dinghushan area
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图 4 鼎湖山和车八岭站点25和100 m高度处气团72 h后向轨迹
注:基于GS (2019) 1697的标准地图制作。
Figure 4. 72-h backward trajectories of air masses at 25 and 100 m during sampling in summer at Dinghushan and Chebaling sites
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图 5 鼎湖山和车八岭站点各典型物种模拟浓度日变化和观测浓度
Figure 5. Diurnal patterns of concentrations of typical species simulated by WRF-GC compared with the observations at Dinghushan and Chebaling sites
表 1 中国南部亚热带森林地区VOC浓度比较
Table 1 Comparisons of VOC concentrations measured in subtropical forests in southern China
10−9 项目 季节 BVOC 芳香烃 OVOC 异戊
二烯α-蒎烯 苯 甲苯 邻二
甲苯苯乙烯 氯苯 MVK MACR 乙酸
乙酯甲基乙基酮 3-戊酮 甲基异丁基酮 R-诺蒎酮 本研究 鼎湖山 夏季 0.48±
0.340.18±
0.070.87±
0.560.84±
0.380.24±
0.170.25±
0.050.21±
0.020.50±
0.190.29±
0.340.77±
0.590.96±
0.860.16±
0.020.16±
0.150.23±
0.01车八岭 夏季 0.96±
1.020.24±
0.080.48±
0.200.51±
0.240.14±
0.110.21±
0.030.19±
0.020.51±
0.500.26±
0.330.18±
0.170.42±
0.470.13±
0.020.09±
0.090.22±
0.03鼎湖山 冬季[6] 0.05±
0.040.08±
0.101.54±
0.341.11±
0.970.26±
0.250.13±
0.170.02±
0.010.24±
0.130.11±
0.040.99±
0.621.02±
0.600.91±
0.08春季[5] 0.12±
0.800.32±
0.161.17±
0.543.09±
1.790.27±
0.18全年[4] 0.76±
0.500.33±
0.181.43±
0.512.27±
0.890.54±
0.320.30±
0.220.58±
0.25南岭[5] 夏季 0.29±
0.030.05±
0.010.15±
0.020.29±
0.020.07±
0.01人工林[2] 全年 0.80±
0.560.62±
0.29
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表 2 森林地区异戊二烯平均浓度及(MVK+MACR)/异戊二烯
Table 2 Isoprene average concentrations and concentration ratios of (MVK+MACR)/isoprene in different forest areas
气候区 海拔/m 测量方法 采样时段 距离地面高度/m 异戊二烯浓度/10−9 (MVK+MACR)/异戊二烯 亚热带(23.17°N)（本研究鼎湖山） 36 吸附管采样+TD-GC-MS 夏季日间 25 0.79±0.49 1.33±0.71 100 0.39±0.10 1.75±0.50 夏季夜间 25 0.27±0.10 1.75±1.16 100 0.37±0.11 3.30±0.78 亚热带 (24.72°N)（本研究车八岭） 359 吸附管采样+TD-GC-MS 夏季日间 25 1.73±0.94 0.63±0.26 100 0.73±0.20 0.94±0.30 夏季夜间 25 0.21±0.05 1.23±0.34 100 0.35±0.21 1.55±0.82 亚热带(23.17°N)[6] 36 吸附管采样+TD-GC-MS 冬季日间 25 0.03±0.01 7.46±2.93 100 0.08±0.08 7.57±4.72 冬季夜间 25 0.03±0.01 11.78±3.79 100 0.04±0.02 10.83±7.51 亚热带(24.70°N)[5] 1 690 在线气相色谱质谱 日间 151） 0.38±0.05 1.9±0.5 夜间 0.16±0.04 6.3±1.4 温带(43.11°N)[24] 24 PTR-MS 全天 12 0.42 0.79 地中海(43.93°N)[25] 650 PTR-MS 日间 10 2.8±1.5 0.4±0.1 夜间 0.4±0.2 0.28±0.05 热带(2.59°S)[26] 103 吸附管采样+GC-FID 日间 52 3.4 0.31±0.07 热带(2.14°S)[27] PTR-MS 日间 40 6.17 0.29 79 4.80 0.39 夜间 40 1.44 79 1.58 0.88 1）为距林冠层上层距离。
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