Spatiotemporal distribution characteristics and ecological risk assessment of nitrogen, phosphorus and heavy metals in the surface sediments of Qianwu Reservoir
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摘要:
为了解乾务水库表层沉积物中的环境质量状况，于2019年丰、枯两季（8月和10月）对库区6个采样点的氮磷营养元素和8项重金属进行了监测，采用综合污染指数法、地累积指数法及潜在生态风险指数法开展生态风险评估和溯源分析。结果表明：乾务水库表层沉积物中TN和TP浓度在丰、枯水期的平均值分别为2 010和433、1 873和308 mg/kg，且总体呈现库中高、南北两端低的时空分布特征。综合污染指数评价结果表明，乾务水库整体TN为重度污染，TP为轻度污染。乾务水库表层沉积物中Hg、As、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn和Pb的平均浓度分别为0.22、10.64、30.97、293.25、17.51、21.01、102.65和55.32 mg/kg。时空分布方面，除Mn和Zn外，其他重金属在丰水期污染相对枯水期较重；受水库地形和季节性调水影响，除Mn和Pb外，其他重金属浓度水平在丰水期均表现出库首至库中区域（Q3和Q4采样点）为高值区，库中至库尾区域（Q2和Q3）在枯水期则为高值区。地累积指数法及潜在生态风险指数法评价结果均表明，Hg为主要的生态风险贡献因子，贡献率达75.8 %，库区综合潜在生态风险等级总体为中风险。
Abstract:To understand the environmental quality of the surface sediments of Qianwu Reservoir in wet and dry seasons (August and October) of 2019, nitrogen and phosphorus contents and 8 heavy metals were monitored at 6 sampling points in the reservoir area, and the ecological risk assessment and traceability analysis were carried out by using the comprehensive pollution index method, the geo cumulative index method and the potential ecological risk index method. The results showed that the average values of TN and TP contents in the surface sediments of Qianwu Reservoir in wet and dry seasons were 2 010 and 433, 1 873 and 308 mg/kg, respectively. It presented the temporal and spatial distribution characteristics of high in the middle and low in the north and south ends. The comprehensive pollution index evaluation results showed that the overall TN of Qianwu Reservoir was heavily polluted, and TP was mildly polluted. The average contents of Hg, As, Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, and Pb in the surface sediments of Qianwu Reservoir were 0.22, 10.64, 30.97, 293.25, 17.51, 21.01, 102.65, and 55.32 mg/kg, respectively. In terms of temporal and spatial distribution, except for Mn and Zn, the pollution of other heavy metals was heavier in wet seasons than in dry seasons. Affected by the topography of the reservoir and seasonal water transfer, except for Mn and Pb, the concentration levels of other heavy metals showed that the area from the head to the middle of the reservoir (points Q3 and Q4) during the wet season, and the area from the middle to the tail of the reservoir (Q2 and Q3) was high during the dry season. The evaluation results of the geoaccumulation index method and the potential ecological risk index method both showed that Hg was the main ecological risk contributing factor, with a contribution rate of 75.8%. The overall potential ecological risk level of the reservoir area was medium risk.
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Keywords:
- Qianwu Reservoir /
- surface sediment /
- nitrogen and phosphorus /
- heavy metals /
- ecological risk
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湖库沉积物中氮磷营养盐浓度在一定程度上代表了生物生产力水平，影响着整个水体的营养盐循环[1-3]。重金属因其具有毒性、持久性和生物累积效应而受到广泛关注，当前已成为水环境尤其是湖库沉积物污染评价的重要内容[4]。重金属进入水体后，不易自然降解，可在沉积物中积累而成为持久性污染物，当水体和沉积物环境条件发生改变时，重金属又可通过一系列物理、化学和生物过程从沉积物中释放，从而对水体造成二次污染[5-7]。研究表明沉积物是水环境中重金属的汇，沉积物重金属的浓度能反映出水体的受污染程度[8-9]。因此，研究水库沉积物中氮磷和重金属的污染现状及其来源对水环境的污染防治及保障供水安全具有重大意义。
近年来，粤港澳大湾区在水质、水量和管理等方面存在多重风险因素，饮用水水源安全保障形势严峻[10]。乾务水库是珠海市西部最大淡水水库，作为珠海市主要饮用水水源发挥了重要作用，同时兼具农用和发电功能。因此，乾务水库水生态环境对珠海市居民饮水健康和粤港澳大湾区的发展建设具有重要影响。然而，由于社会经济发展和人类活动影响，乾务水库近几年存在水质氮、磷持续超标现象[11]。另一方面，乾务水库主要水资源来源为鸡啼门水道调水，水库库区因调水受到水力扰动，因而库区沉积物环境质量对于保障水源水生态安全也十分关键。关于乾务水库的生态环境研究已有相关报道，如聂祥等[12]对乾务水库沉积物中磷形态及释放特征进行了研究，结果显示水库沉积物中总磷（TP）及各形态磷浓度自底层向上有不断递增的趋势，说明水库内源污染情况有所加剧。谢飞[13]对乾务水库富营养化现状与浮游植物群落特征的调查发现，影响水库浮游植物生物量差异的主要因子为调水、硝酸氮浓度、水力滞留时间。谢琼等[11]对乾务水库水质分布特征及水资源调配措施进行分析发现，受调水冲击，枯水期水库TP、硝酸盐等指标出现较大波动，调水结束后水质趋于平稳并逐步改善。但关于乾务水库沉积物中氮磷和重金属时空分布特征、生态风险以及来源分析的研究鲜见报道。
笔者在丰水期（2019年8月）和枯水期（2019年10月）对乾务水库沉积物进行2次采样，通过测定其总氮（TN）、TP以及汞（Hg）、砷（As）、铬（Cr）、镍（Ni）、锰（Mn）、铜（Cu）、锌（Zn）和铅（Pb）8种重金属浓度，分析乾务水库沉积物中氮磷、重金属浓度和空间分布特征，开展潜在生态风险评价及来源解析，以期为乾务水库环境保护和污染防治工作提供科学依据。
1. 材料与方法
1.1 研究区域概况
乾务水库总库容1 388万m3，集水面积10.11 km2，换水周期27.7 d，与缯坑水库水网实行联合调度，服务于斗门区工业和生活用水。因受地理条件所限，水库自产水无法满足供水需求（不足20%），主要依赖于鸡啼门水道的抽调水。抽调水时由水库北侧进入水库，南侧坝下取水口处调出。在非咸潮时期，供水主要由鸡啼门水道上的各取水泵站直接取水，输送至水厂净化处置，乾务水库仅有少部分水流入水厂，维持管道热备状态；在咸潮时期，因鸡啼门水道无法取水，自来水厂于乾务水库直接取水。作为一个为规避咸潮临时蓄水的抽水水库，由于其运作方式与一般河道水库不同，使得乾务水库呈现介于河流与湖泊之间过渡型水体的特征，受其特有水动力学过程的影响，水库水质状况及沉积物的分布[14]主要取决于输入的河水。
1.2 样品采集与分析
根据水库的大小、地形、地理位置、环境及周边土地利用类型情况，参考HJ/T 91—2002《地表水和污水监测技术规范》[15]的相关要求，选取6个采样点（图1），分别代表出水口（Q1）、出水口与库中过渡区（Q2）、库中（Q3）、库中与入水口过渡区（Q4）、入水口（Q5）、支流汇入（Q6）。于2019年8月（丰水期）和10月（枯水期），用皮得森式采泥器采集0~20 cm表层沉积物，每个样点采集3次混合为1个样品，密封于铝箔纸中，冷冻保存。
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图 1 乾务水库沉积物采样点分布Figure 1. Distribution of sediment sampling points in Qianwu Reservoir样品的预处理：沉积物样品经真空冷冻干燥、去除杂质，研磨并过100目筛后，置于聚四氟乙烯密闭消解罐中消解。将完全消解后的样品冷却至室温，收集于50 mL容量瓶中。用少量硝酸溶液清洗消解罐的盖子内壁及罐体内壁和滤渣至少3次，并将洗液一并过滤收集于容量瓶中，用超纯水定容至刻度。总氮（TN）和总磷（TP）分析方法分别参照HJ 717—2014《土壤质量全氮测定凯氏法》、GB 9837—1988《土壤全磷测定法》，沉积物重金属Hg、As、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn和Pb的测定采用HJ 680—2013《微波消解原子荧光法》和HJ 766—2015《固体废物金属元素的测定电感耦合等离子体质谱法》。
1.3 样品检测与质量控制
所用检测仪器包括原子荧光光谱仪(AFS200P)、多功能水质重金属检测仪IE(GLP)556、IE(GLP)568和IE(GLP)548。测试分析按照《多目标地球化学调查样品测试及质量监测暂行规定》执行实验室测试分析与质量控制。所有样品均做3次平行样，最终结果以3次测试平均值显示，各测试结果相对标准偏差（RSD）均小于10%；同时每3个样品做一次分析空白。所用试剂均为优级纯，用水为超纯水。本研究中重金属检出限为0.002~3.2 mg/kg。
1.4 评价方法
1.4.1 沉积物中氮磷评价方法
采用综合污染指数法评价乾务水库沉积物中的氮磷污染状况，其公式如下:
$$ {S}_{i}={C}_{i}/{C}_{{\rm{s}}} $$ (1) $$ {\rm{FF}}=\sqrt{\frac{{F}^{2}+{F}_{{\rm{max}}}^{2}}{2}} $$ (2) 式中：Si为第
$ i $ 项污染物单项指数；$C_i$ 为第$ i $ 项污染物在沉积物中的浓度，mg/kg：$C_{\rm{s}}$ 为对应元素评价标准值，其中TN的$C_{\rm{s}}$ 为670 mg/kg，TP的为440 mg/kg；FF为综合污染指数；$ F $ 为单项污染指数平均值；$F_{{\rm{max}}}$ 为最大单项污染指数。综合污染程度分级参考文献[16-17]，具体如表1所示。表 1 沉积物综合污染程度分级Table 1. Classification of comprehensive pollution degree of sediments污染等级 STN STP FF 污染程度 1 ≤1.0 ≤0.5 ≤1.0 清洁 2 1.0~1.5 0.5~1.0 1.0~1.5 轻度污染 3 1.5~2.0 1.0~1.5 1.5~2.0 中度污染 4 >2.0 >1.5 >2.0 重度污染 1.4.2 沉积物中重金属评价方法
1.4.2.1 地累积指数法
地累积指数法由德国海德堡大学沉积物学者Muller[18]于1969年提出，该方法对水体沉积物中重金属的污染指标进行了定量评价，在现代人为活动产生的沉积物重金属污染评价中广泛应用，计算公式如下：
$$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}={{\rm{log}}}_{2}\left({C}_{n}/{kB}_{n}\right) $$ (3) 式中：Igeo为重金属
$ n $ 的地累积指数；Cn为重金属$ n $ 在沉积物中的浓度；Bn为沉积物中该元素的地球化学背景值，本研究采用广东省土壤重金属元素环境背景值的算术平均值[19-20]（表2）；k为修正系数，根据各地岩石差异引起的背景值的波动确定，一般k取1.5[16]。根据Igeo的大小，将沉积物中重金属的污染程度分为7个等级[21-25]（表3）。表 2 广东省土壤重金属元素背景值及其对应毒性系数Table 2. Background values of soil elements and corresponding toxicity coefficients of heavy metals in Guangdong Province重金属 背景值/（mg/kg） 毒性系数 Hg 0.078 40 As 8.9 10 Cr 58.9 2 Mn 279 1 Ni 14.4 5 Cu 17 5 Zn 47.3 1 Pb 36 5 表 3 沉积物地累积指数污染程度分级Table 3. Pollution degree classification of sediment geoaccumulation indexIgeo 污染等级 污染程度 ≤0 0 清洁 0~1 1 轻度污染 1~2 2 偏中度污染 2~3 3 中度污染 3~4 4 偏重度污染 4~5 5 重度污染 >5 6 严重污染 1.4.2.2 潜在生态风险指数法
采用潜在生态风险指数法来开展重金属生态风险评价，该方法于1980年由瑞典科学家Lars Hakanson[26]提出，运用沉积学原理来评价重金属污染及其对生物的影响。同时，该方法引入毒性响应系数（表2），提供对人类的健康生活的参照，是目前最常用评价水系沉积物重金属潜在生态风险的重要方法[27-28]。计算公式如下：
$$ {C}_{{\rm{r}}}^{i}={C}_{i}/{C}_{{\rm{b}}}^{i} $$ (4) $$ {E}_{{\rm{r}}}^{i}={T}_{{\rm{r}}}^{i}\times {C}_{{\rm{r}}}^{i} $$ (5) $$ \mathrm{R}\mathrm{I}=\sum _{i=1}^{n}{E}_{{\rm{r}}}^{i}=\sum _{i=1}^{n}\left({T}_{{\rm{r}}}^{i}\times {C}_{{\rm{r}}}^{i}\right) $$ (6) 式中：Cri为沉积物中重金属i的富集系数；Ci为沉积物中重金属i浓度的实测值，mg/kg；Cbi为评价重金属i浓度的背景参照值（表2），mg/kg；Eri为重金属i的潜在生态危害指数；Tri为重金属i在沉积物中的毒性系数[29]（表2）；RI为沉积物中多种重金属的综合潜在生态危害指数，其潜在生态风险评价标准[30]如表4所示。
表 4 单项及综合潜在生态风险评价指数与分级标准Table 4. Individual and general indices and grades of potential ecological risk assessmentEri 单项污染物生态风险程度 RI 综合潜在生态风险程度 <40 低 <150 低 40~80 中等 150~300 中等 80~160 较重 300~600 重 160~320 重 ≥600 严重 ≥320 严重 1.5 数据处理
利用ArcGIS 10.8软件进行采样点信息的可视化和重金属浓度的空间插值分析，利用Excel 2010和Origin 2018软件进行数据统计计算及条形图的绘制，利用SPSS软件进行相关性分析和主成分分析。
2. 结果与讨论
2.1 沉积物中氮磷浓度分布特征及污染评价
2.1.1 沉积物中氮磷浓度和分布特征
监测结果显示，乾务水库丰水期表层沉积物中TN浓度为1 750~2 410 mg/kg，平均值为2 010 mg/kg（图2）；枯水期表层沉积物中TN浓度为1 410~2 730 mg/kg，平均值为1 873 mg/kg。丰水期表层沉积物中TP浓度为350~480 mg/kg，平均值为433 mg/kg；枯水期表层沉积物中TP浓度为230~390 mg/kg，平均值为308 mg/kg。从季节分布上来看，乾务水库表层沉积物中TN和TP浓度均呈现丰水期高于枯水期的特征，分别高出7.3%和40.5%，这可能受乾务水库受季节性调水影响[11]。在丰水期，乾务水库供水管道维持热备状态，仅有少部分水流入水厂，库内水流速度较慢，水中沉积物有较好的沉降条件；枯水期时，乾务水库处于供水状态，水库中水流速度受抽调水的影响而加快；加之丰水期库内水温高于枯水期，水中元素物理化学反应均比较活跃，水中TN和TP沉降较快，导致表层沉积物TN和TP的浓度在丰水期高于枯水期。值得注意的是，根据加拿大安大略省能源与环境部（1992年）指定的环境评价质量指南[31]，乾务水库表层沉积物中TN浓度在丰、枯水期均处于最低级别生态毒性效应范围（550~4 800 mg/kg），TP浓度在丰水期、枯水期均处于安全级别生态毒性效应范围（<600 mg/kg）。
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图 2 乾务水库不同水期TN、TP浓度分布Figure 2. Distribution of TN and TP contents during different water periods in Qianwu Reservoir从空间分布来看，乾务水库表层沉积物氮磷浓度在丰水期均呈现库中高、南北两端低，枯水期呈现库中偏南高、南北两端低的时空分布特征（图3），这与郑飞燕等[32]在三峡水库香溪河库湾研究区的分布规律类似。乾务水库抽调水从库北端输入，水流方向为由北向南至南端坝下取水口处，将水库水抽调至水厂。水库北端为抽水入水口，水中的TN和TP在此区域停留时间较短，不易沉降，水流由北向南流动，水中悬浮物逐渐沉降，抽水带来的外源污染物质将TN和TP携带至沉积物中。由图1可知，乾务水库水域面呈现南北两端较宽、中间狭窄的特征，丰水期时水库进出水量小，水流较慢，尤其是水库中间狭窄地带，水流至水库中部才达到最大沉降速率；枯水期时水库处于供水状态，加大了水库中由南向北的水流速度，促进了水库中间狭窄地带水流加速，使水中沉积物向南偏移沉降。水流从水库中部向南，水中悬浮物携带的营养盐总量减少，沉积物中TN和TP沉降数量降低。因此，乾务水库表层沉积物中TN和TP浓度在空间上总体呈现出中间高，南北两端低的分布特征。
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图 3 乾务水库不同水期沉积物中TN、TP空间分布Figure 3. Spatial distribution of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir during different water periods氮磷比(N/P)是反映水生生物生长营养结构的重要指标[21]，表层沉积物中N/P高有利于水生高等植物生长，从而增加了氮的沉积。本研究中，乾务水库N/P为4.2∶1~6.1∶1，平均值为5.23∶1，显著高于周村水库、于桥水库、山美水库和高州水库等国内其他具有饮用水源功能型水库，略低于竹银水库（6.93∶1）和双龙水库（6.46∶1）（表5）。以上结果表明，乾务水库表层沉积物中TN污染程度较高，TP污染程度较低。
表 5 乾务水库沉积物中TN、TP平均浓度与同类型水库相比Table 5. Average contents of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir compared with the other similar reservoirs2.1.2 沉积物中氮磷浓度污染评价
单因子污染指数计算结果显示，乾务水库表层沉积物中TN和TP的单因子污染指数分别为2.46~3.69和0.66~0.93，平均值为2.90（重度污染）和0.84（轻度污染）（表6），这表明表层沉积物中TN污染程度高于TP。对于TN而言，全库所有采样点均处于重度污染水平，库区中部（Q3）和中部偏南（Q2）污染程度最高，STN分别为3.30和3.69；库区北侧（Q5）和西侧支流（Q6）处污染程度略低于前2处，STN分别为2.53和2.46。对于TP而言，全库所有采样点则均处于轻度污染状态，库区中部（Q3）和中部偏南（Q2）污染程度最高，STP均为0.93；库区南端取水口处（Q1）表层沉积物中污染程度最低，STP为0.66，其次为西侧支流（Q6）处，STP为0.76；以上结果表明，STN和STP污染程度在空间分布特征一致。6个采样点沉积物氮磷综合污染指数为2.08~3.08，平均值为2.44，均处于重污染状态。其中库中部偏南（Q2）处综合污染指数最高，FF为3.08；水库最南端取水口（Q1）处综合污染指数最低，FF为2.20。
表 6 乾务水库沉积物氮磷污染程度评价Table 6. Average contents of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir采样点 TN评价指数 TP评价指数 综合污染指数 STN 污染程度 STP 污染程度 FF 污染程度 Q1 2.63 重度 0.66 轻度 2.20 重度 Q2 3.69 重度 0.93 轻度 3.08 重度 Q3 3.30 重度 0.93 轻度 2.77 重度 Q4 2.78 重度 0.86 轻度 2.35 重度 Q5 2.53 重度 0.91 轻度 2.16 重度 Q6 2.46 重度 0.76 轻度 2.08 重度 2.2 沉积物中重金属浓度分布特征及污染评价
2.2.1 沉积物中重金属浓度和分布特征
乾务水库枯水期表层沉积物各重金属浓度及其空间分布如图4所示。表层沉积物中8种重金属Hg、As、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn和Pb的平均浓度分别为0.22、10.64、30.97、293.25、17.51、21.01、102.65和55.32 mg/kg。与广东省土壤重金属背景值相比，除Cr外，Hg、As、Mn、Ni、Cu、Zn和Pb平均浓度分别达到了广东省土壤背景值的2.84、1.20、1.05、1.22、1.24、2.17、1.54倍。与国内其他具有饮用水源功能水库沉积物中重金属监测结果相比（表7），乾务水库沉积物中Cr、Mn、Cu和Zn平均浓度处于较低水平，As和Ni平均浓度处于中等水平，Pb平均浓度为较高水平。
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图 4 乾务水库沉积物中各重金属不同水期空间分布Figure 4. Spatial distribution of heavy metals in sediments of Qianwu Reservoir during different water periods从空间分布上来看，Mn和Zn的平均浓度为枯水期>丰水期，其余6种重金属平均浓度均为丰水期>枯水期。经差异性显著分析，8种沉积物重金属浓度在丰、枯水期之间无显著性差异（P>0.05）。除Mn和Zn外，其他6种重金属的空间分布相似，均呈现出丰水期高于枯水期的特征。分析认为，这主要受2个因素所致：1）水库入库口附近（Q5和Q6）受抽调水和支流汇入水流冲刷影响，水中污染物不易沉降，从而沉积物重金属浓度低；库中区域狭长导致水流速度较慢，易于水中悬浮污染物沉降，从而沉积物重金属浓度高；库尾受供水影响水流速度加速，加之经过库中沉降后水中可沉降重金属减少，导致表层沉积物中重金属浓度低；因此库区沉积物重金属污染浓度均表现为库中浓度高，库首和库尾浓度低的特点；这一分布特征与前文所述的表层沉积物中TN、TP分布规律相似。2）受季节性调水影响，沉积物重金属浓度在丰水期均表现为库首至库中区域（Q3~Q4）为高值区，枯水期表现为库中至库尾前区域（Q2~Q3）为高值区。因此，笔者认为乾务水库表层沉积物重金属浓度在丰、枯水期的空间分布差异是水库季节性调水的差异性表现。
表 7 国内饮用水水源功能水库沉积物中重金属浓度平均值Table 7. Average values of heavy metals in sediments of drinking water source reservoirs in Chinamg/kg 水库名称 As Cr Mn Ni Cu Zn Pb 数据来源 乾务水库（广东，2019年） 10.64 30.97 293.25 17.51 21.01 102.65 55.32 本研究 本研究区背景值 8.9 58.9 279 14.4 17 47.3 36 文献[19-20] 丹江口水库（河南、湖北，2021年） 24.2 133.4 1667 26.3 57.2 197.1 29.85 文献[38] 岸堤水库（山东，2018年） 5. 27 82. 59 — 9. 47 12. 15 320. 90 38. 69 文献[39] 跋山水库（山东，2018年） 5. 32 87. 98 — 7. 93 22. 71 287. 78 36. 73 文献[39] 许家崖水库（山东，2018年） 6. 04 80.82 — 9. 87 48. 36 243. 86 34. 72 文献[39] 阿哈水库（贵州，2017年） 54.675 80.525 — 122.25 75.025 217.5 28.45 文献[40] 潘大水库（河北，2016年） 10.27 63.68 1185.12 37.42 56.74 140.97 41.58 文献[14] 清凉山水库（广东，2017年） — 28.77 — 10.78 17.83 40.2 21.07 文献[27] 注：—表示文献中无相关数据。 2.2.2 地累积指数评价
地累积指数法对乾务水库重金属污染风险的评价结果表明，丰枯水期地累积指数平均值从高到低依次为Hg>Zn>Pb>Ni>As>Mn>Cr>Cu，平均值分别为0.80、0.52、0.03、−0.34、−0.39、−0.59、−1.57、−1.59。具体来看（图5），在丰水期，Hg在库首（Q1）、库中（Q6）和库尾（Q1）区域污染程度相对较轻，但其总体污染程度偏中度（Igeo为1.11）；Pb整体呈现为轻度污染（Igeo为0.06），其中西侧支流汇入区域（Q6）和库中与库尾中间区域（Q2）无污染，为清洁水平；As、Ni和Cu的 Igeo平均值分别为−0.35、−0.25和−0.19，均处于无污染水平；另外，所有采样点表层沉积物中的Mn和Cr均处于无污染状态。 在枯水期，Hg和Zn的Igeo平均值为0.49和0.54，全库污染程度均为轻度污染；Pb的Igeo平均值为0，整体来看为无污染，其中库首（Q5）和库尾（Q1）区域为轻度污染；As和Ni的Igeo平均值分别为−0.42和−0.43，整体来看为无污染，其中均在库中与库尾中间区域（Q2）为略有轻度污染；Cr、Mn和Cu在枯水期所有采样点均为无污染。由以上结果可见，Hg、Zn和Pb是乾务水库表层沉积物中最主要的污染重金属，Hg和Cu在丰、枯水期的Igeo变化较大，分别相差0.62和2.81。另外，丰水期库中区域表层沉积物重金属污染较重，枯水期则为库中偏南区域污染相对较重。
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图 5 沉积物中重金属不同水期地累积指数箱线图Figure 5. Box plot for the geoaccumulation index of heavy metals in sediments at different water stages2.2.3 潜在生态风险指数评价
乾务水库表层沉积物单项重金属潜在生态风险指数（Eir）平均值由大到小为Hg>As>Pb>Cu>Ni>Zn>Cr>Mn。其中，Hg的Eir为85.12~153.08，平均值为113.55，整体表现为低风险，仅库中区域（Q3）单项潜在生态风险指数为中风险；其余7种重金属潜在生态风险程度均表现为低风险（图6）。乾务水库表层沉积物重金属综合潜在生态风险指数（RI）为113.86~195.42，平均值为149.71。 库中、库中偏南和库首区域（Q3、Q2和Q5）综合潜在生态风险等级为中风险，表明乾务水库表层沉积物重金属污染对生态系统存在潜在风险，这提示上述三大潜在生态风险区域应作为今后乾务水库重金属污染防治的重点区域。从各重金属对综合潜在生态风险的平均贡献来看，Hg贡献率达75.8%，这与地累积指数评价结果较为一致。鉴于Hg重金属在环境中生物毒性较高，现状乾务水库表层沉积物中Hg重金属污染程度和潜在生态风险程度均处于较高水平，应引起有关部门的重视。
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图 6 各采样点丰、枯水期平均潜在生态风险指数各重金属构成评价Figure 6. Evaluation of composition of heavy metals in the average potential ecological risk index of each site in wet and dry seasons2.3 沉积物中氮、磷及重金属来源分析
2.3.1 相关性分析
差异显著性结果表明，丰水期和枯水期沉积物中TN、TP和重金属之间无显著差异（P>0.05），因此将二者数据综合起来进行总体相关性分析。由表8可见，除TN、Hg和Pb外，各元素相关性较高。其中TP与As、Cr极显著相关，与Ni具有显著相关性；As与Cr也呈极显著相关，与Mn和Ni具有显著相关性；Cr与Mn、Ni和Cu具有显著相关性；Ni与Cu和Zn具有显著相关性，同时Cu与Zn具有显著相关性。上述相关性分析表明，TP、As、Cr和Ni 4种重金属相互之间均具有相关性，这揭示乾务水库表层沉积物中TP与重金属累积程度更强，预示着TP、As、Cr和Ni 4种重金属具有同源性。同理可得，Ni、Cu和Zn这3种重金属之间可能具有相同来源。 值得注意的是，TP、As与Cu、Zn均不存在显著正相关，Cr与Zn也不存在显著正相关。总体而言，乾务水库表层沉积物中TP、As、Cr、Mn、Ni、Cu和Zn之间可能产生较复杂的复合污染，其来源和迁移途径有潜在相似性。
表 8 沉积物中各污染物相关性分析Table 8. Correlation analysis of various pollutants in sediments污染物 TN TP Hg As Cr Mn Ni Cu Zn Pb TN 1 TP 0.604 1 Hg 0.764 0.797 1 As 0.478 0.976** 0.731 1 Cr 0.490 0.934** 0.757 0.962** 1 Mn 0.074 0.799 0.462 0.902* 0.838* 1 Ni 0.767 0.862* 0.761 0.849* 0.898* 0.598 1 Cu 0.804 0.767 0.793 0.729 0.837* 0.427 0.963** 1 Zn 0.721 0.490 0.604 0.496 0.637 0.245 0.855* 0.906* 1 Pb −0.468 0.098 −0.118 0.248 0.399 0.462 0.143 0.148 0.163 1 注：**表示在0.01水平（双侧）上显著相关，*表示在0.05水平（双侧）上显著相关。 2.3.2 主成分分析
为进一步了解乾务水库表层沉积物氮磷和重金属的污染来源，采用因子分析对其进行源解析。共提取出2个特征值大于1的主成分，其中主成分1和主成分2特征值分别为6.797和1.917，其对应方差贡献率分别为67.971%和19.169%，累积方差贡献率为87.140%（表9），说明能反映所有数据的绝大多数信息。
表 9 乾务水库沉积物中各污染物主成分分析Table 9. Analysis of main components of pollutants in sediments of Qianwu Reservoir污染物 主成分1 主成分2 TN 0.714 −0.694 TP 0.934 0.121 Hg 0.851 −0.257 As 0.924 0.283 Cr 0.958 0.281 Mn 0.703 0.628 Ni 0.973 −0.097 Cu 0.931 −0.210 Zn 0.764 −0.288 Pb 0.172 0.815 合计 7.924 0.582 特征值 6.797 1.917 方差贡献率/% 67.971 19.169 累积贡献率/% 67.971 87.140 主成分1中TN、TP、Hg、As、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn均具有较高载荷，其中Cr浓度低于广东省土壤背景值，地累积指数评价无污染且生态风险较低，变异系数较小，可推测Cr主要受自然背景影响，为自然源金属。主成分2中仅Pb和Mn有较高载荷，并且Pb和Mn存在相似的空间分布特征。现场调查发现，乾务水库北侧有大面积果园和一处生物科技公司，为此，笔者认为主成分2中元素可能与水库北侧人类活动和农业种植有关，重金属随大量降雨经地表径流进入水库而在库区北部沉积。另一方面，乾务水库主要为自然降雨和调水，周边无重大污染源，调水是水库沉积物中各重金属浓度增加的关键因子，因此推测主成分1中元素主要来源为水库调水。从主成分1元素整体污染程度来看，TN为重度污染，Hg和Zn为中度污染，但Zn生态风险较低。根据调查，近30年鸡啼门水道周边工业经济发展快，人口数量以及农田面积增幅明显，导致河道水域污染负荷加重。乾务水库表层沉积物中TN、Hg和Zn受鸡啼门水道周边工业、农业和人类活动输入影响较大，但乾务水库受鸡啼门水道调水而引发的污染机理值得进一步探析。
3. 结论
（1）乾务水库6个采样点表层沉积物中TN、TP平均浓度分别为1 941.50、370.5 mg/kg。受水库季节性调水影响，TN和TP浓度均呈现丰水期高于枯水期的特征。空间分布上，TN和TP浓度在丰水期和枯水期总体均呈现库中高、南北两端低的分布特征。
（2）乾务水库6个采样点表层沉积物中Hg、As、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb平均浓度分别为0.22、10.64、30.97、293.25、17.51、21.01、102.65、55.32 mg/kg。除Mn和Zn外，其余6种重金属平均浓度均为丰水期>枯水期；受水库地形和季节性调水等水动力条件的影响，除Mn和Pb外，其余6种重金属均呈现库中浓度高、库首和库尾浓度低的空间分布特征；在丰水期，库首至库中区域（Q3~Q4）为重金属浓度高值区，而库中至库尾前区域（Q2~Q3）在枯水期呈现重金属浓度高值区。
（3）综合污染指数评价表明，TN为重度污染，TP为轻度污染，二者综合污染程度为重度污染。地累积指数评价结果显示，Hg、Zn和Pb为乾务水库表层沉积物中最主要的污染重金属，库中区域表层沉积物重金属在丰水期污染较重，而枯水期污染较重区域为库中偏南部分。
（4）潜在生态风险评价显示，库中、库中偏南和库首区域（Q3、Q2和Q5）综合潜在生态风险等级为中风险，表明乾务水库表层沉积物重金属污染对生态系统存在潜在风险，上述三大潜在生态风险区域应作为今后乾务水库重金属污染防治的重点区域。
（5）相关性分析和主成分分析表明，乾务水库表层沉积物重金属中TN、Hg和Zn受鸡啼门水道周边工业、农业和人类活动输入影响较大，Pb和Mn主要与水库北侧人类活动和农业种植有关。
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图 1 乾务水库沉积物采样点分布
Figure 1. Distribution of sediment sampling points in Qianwu Reservoir
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图 2 乾务水库不同水期TN、TP浓度分布
Figure 2. Distribution of TN and TP contents during different water periods in Qianwu Reservoir
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图 3 乾务水库不同水期沉积物中TN、TP空间分布
Figure 3. Spatial distribution of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir during different water periods
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图 4 乾务水库沉积物中各重金属不同水期空间分布
Figure 4. Spatial distribution of heavy metals in sediments of Qianwu Reservoir during different water periods
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图 5 沉积物中重金属不同水期地累积指数箱线图
Figure 5. Box plot for the geoaccumulation index of heavy metals in sediments at different water stages
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图 6 各采样点丰、枯水期平均潜在生态风险指数各重金属构成评价
Figure 6. Evaluation of composition of heavy metals in the average potential ecological risk index of each site in wet and dry seasons
表 1 沉积物综合污染程度分级
Table 1 Classification of comprehensive pollution degree of sediments
污染等级 STN STP FF 污染程度 1 ≤1.0 ≤0.5 ≤1.0 清洁 2 1.0~1.5 0.5~1.0 1.0~1.5 轻度污染 3 1.5~2.0 1.0~1.5 1.5~2.0 中度污染 4 >2.0 >1.5 >2.0 重度污染 
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表 2 广东省土壤重金属元素背景值及其对应毒性系数
Table 2 Background values of soil elements and corresponding toxicity coefficients of heavy metals in Guangdong Province
重金属 背景值/（mg/kg） 毒性系数 Hg 0.078 40 As 8.9 10 Cr 58.9 2 Mn 279 1 Ni 14.4 5 Cu 17 5 Zn 47.3 1 Pb 36 5
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表 3 沉积物地累积指数污染程度分级
Table 3 Pollution degree classification of sediment geoaccumulation index
Igeo 污染等级 污染程度 ≤0 0 清洁 0~1 1 轻度污染 1~2 2 偏中度污染 2~3 3 中度污染 3~4 4 偏重度污染 4~5 5 重度污染 >5 6 严重污染
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表 4 单项及综合潜在生态风险评价指数与分级标准
Table 4 Individual and general indices and grades of potential ecological risk assessment
Eri 单项污染物生态风险程度 RI 综合潜在生态风险程度 <40 低 <150 低 40~80 中等 150~300 中等 80~160 较重 300~600 重 160~320 重 ≥600 严重 ≥320 严重
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表 5 乾务水库沉积物中TN、TP平均浓度与同类型水库相比
Table 5 Average contents of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir compared with the other similar reservoirs
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表 6 乾务水库沉积物氮磷污染程度评价
Table 6 Average contents of TN and TP in sediments of Qianwu Reservoir
采样点 TN评价指数 TP评价指数 综合污染指数 STN 污染程度 STP 污染程度 FF 污染程度 Q1 2.63 重度 0.66 轻度 2.20 重度 Q2 3.69 重度 0.93 轻度 3.08 重度 Q3 3.30 重度 0.93 轻度 2.77 重度 Q4 2.78 重度 0.86 轻度 2.35 重度 Q5 2.53 重度 0.91 轻度 2.16 重度 Q6 2.46 重度 0.76 轻度 2.08 重度
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表 7 国内饮用水水源功能水库沉积物中重金属浓度平均值
Table 7 Average values of heavy metals in sediments of drinking water source reservoirs in China
mg/kg 水库名称 As Cr Mn Ni Cu Zn Pb 数据来源 乾务水库（广东，2019年） 10.64 30.97 293.25 17.51 21.01 102.65 55.32 本研究 本研究区背景值 8.9 58.9 279 14.4 17 47.3 36 文献[19-20] 丹江口水库（河南、湖北，2021年） 24.2 133.4 1667 26.3 57.2 197.1 29.85 文献[38] 岸堤水库（山东，2018年） 5. 27 82. 59 — 9. 47 12. 15 320. 90 38. 69 文献[39] 跋山水库（山东，2018年） 5. 32 87. 98 — 7. 93 22. 71 287. 78 36. 73 文献[39] 许家崖水库（山东，2018年） 6. 04 80.82 — 9. 87 48. 36 243. 86 34. 72 文献[39] 阿哈水库（贵州，2017年） 54.675 80.525 — 122.25 75.025 217.5 28.45 文献[40] 潘大水库（河北，2016年） 10.27 63.68 1185.12 37.42 56.74 140.97 41.58 文献[14] 清凉山水库（广东，2017年） — 28.77 — 10.78 17.83 40.2 21.07 文献[27] 注：—表示文献中无相关数据。
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表 8 沉积物中各污染物相关性分析
Table 8 Correlation analysis of various pollutants in sediments
污染物 TN TP Hg As Cr Mn Ni Cu Zn Pb TN 1 TP 0.604 1 Hg 0.764 0.797 1 As 0.478 0.976** 0.731 1 Cr 0.490 0.934** 0.757 0.962** 1 Mn 0.074 0.799 0.462 0.902* 0.838* 1 Ni 0.767 0.862* 0.761 0.849* 0.898* 0.598 1 Cu 0.804 0.767 0.793 0.729 0.837* 0.427 0.963** 1 Zn 0.721 0.490 0.604 0.496 0.637 0.245 0.855* 0.906* 1 Pb −0.468 0.098 −0.118 0.248 0.399 0.462 0.143 0.148 0.163 1 注：**表示在0.01水平（双侧）上显著相关，*表示在0.05水平（双侧）上显著相关。
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表 9 乾务水库沉积物中各污染物主成分分析
Table 9 Analysis of main components of pollutants in sediments of Qianwu Reservoir
污染物 主成分1 主成分2 TN 0.714 −0.694 TP 0.934 0.121 Hg 0.851 −0.257 As 0.924 0.283 Cr 0.958 0.281 Mn 0.703 0.628 Ni 0.973 −0.097 Cu 0.931 −0.210 Zn 0.764 −0.288 Pb 0.172 0.815 合计 7.924 0.582 特征值 6.797 1.917 方差贡献率/% 67.971 19.169 累积贡献率/% 67.971 87.140
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1. 王姝，冯徽徽，邹滨，杨卓琳，丁莹，叶书朝，朱思佳. 大气污染沉降监测方法研究进展. 中国环境科学. 2021(11): 4961-4972 . 
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